optique ultra-rapide , excitons , porteurs chauds, perovskites halogénées

Les pérovskites halogénées métalliques (MHPs) ont émergé comme une classe disruptive de semi-conducteurs, combinant des performances optoélectroniques exceptionnelles avec des procédés de fabrication peu coûteux et facilement extensibles. Leur essor rapide les a placées au cœur des technologies de nouvelle génération, avec des applications allant des dispositifs photovoltaïques à haut rendement aux sources lumineuses, en passant par la spintronique et la photonique quantique. Cette polyvalence découle de leurs propriétés physiques uniques, telles qu'un gap énergétique hautement ajustable, un fort couplage spin-orbite, de longues longueurs de diffusion des porteurs et une tolérance remarquable aux défauts. Cependant, malgré leurs performances macroscopiques impressionnantes, la compréhension microscopique détaillée de la dynamique des porteurs dans les MHPs reste incomplète. En particulier, le rôle de la structure cristalline, de l'écrantage diélectrique et de la rupture locale de symétrie dans les processus de relaxation des porteurs, les mécanismes de recombinaison et les propriétés de spin fait encore l'objet de débats. Un enjeu central consiste à comprendre comment ces facteurs influencent non seulement le refroidissement et le piégeage des porteurs, mais aussi la structure fine des états excitoniques. Suite à une excitation optique non résonante, des photons de haute énergie génèrent des porteurs « chauds » qui se thermalise rapidement via des interactions porteur-porteur, avant de se relaxer vers les bords de bande par interaction porteur-phonon. Dans les MHPs, ce processus de refroidissement est souvent anormalement lent, phénomène attribué à un fort couplage électron-phonon et à l'apparition d'un goulot d'étranglement des phonons chauds. Toutefois, ces schémas d'excitation non résonante masquent intrinsèquement les propriétés intrinsèques des états de bord de bande en impliquant une cascade de processus de relaxation. À l'inverse, l'excitation résonante permet d'adresser directement les états excitoniques proches du bord de bande, offrant ainsi un moyen puissant et sélectif de sonder leur dynamique intrinsèque sans la complexité associée à la relaxation des porteurs chauds. Cette approche donne accès à des effets subtils tels que le dédoublement de la structure fine excitonique, les interactions dépendantes du spin et les dynamiques cohérentes, fortement influencés par la symétrie cristalline, le couplage spin-orbite et les distorsions structurales. Ce projet vise à dépasser l'étude classique de la dynamique des porteurs en combinant des schémas d'excitation résonante et non résonante afin de démêler la hiérarchie des processus de relaxation et d'accéder aux propriétés fondamentales des excitons dans les MHPs. Un accent particulier sera mis sur la compréhension de la structure fine des états excitoniques, incluant le rôle des interactions d'échange, du dédoublement de spin et de la rupture de symétrie, ainsi que sur l'influence de la qualité structurale, du désordre et de l'environnement diélectrique. En reliant la dynamique ultrarapide des porteurs à la physique de la structure fine excitonique, ce projet vise à fournir une compréhension unifiée de l'interaction lumière–matière dans les pérovskites 3D et 2D. Ces avancées sont essentielles pour exploiter des fonctionnalités avancées, telles que le contrôle du spin, l'émission cohérente de lumière et le développement de dispositifs de photonique quantique. École doctorale : Physique en Ile de France Direction : Maria CHAMARRO Financement : ANR Financement d'Agences de financement de la recherche