Adsorption de H2O et O2 sur des surfaces de PuO2 par simulations Monte Carlo

Matériaux, physique du solide Stage - Bac+5 - Adsorption de H2O et O2 sur des surfaces de PuO2 par simulations Monte Carlo - H/F Le dioxyde de plutonium PuO? est un matériau d'intérêt majeur dans le domaine du nucléaire. Lorsqu'il est exposé à un environnement extérieur, sa surface peut interagir avec différentes espèces gazeuses, en particulier l'eau et l'oxygène. Ces interactions dépendent de nombreux paramètres, telles que la température, la pression, la stœchiométrie de la surface et la concentration des espèces adsorbées. Les calculs ab initio permettent de caractériser les configurations atomiques et les mécanismes élémentaires impliqués, mais l'accès aux propriétés thermodynamiques et cinétiques à des échelles de temps et de tailles supérieures nécessite le recours à des méthodes de physique statistique. Une base de données ab initio décrivant les principales configurations et transformations associées à l'interaction de H?O et O? avec une surface de PuO? a été construite. Le stage aura pour objectif de développer et d'appliquer des approches Monte Carlo permettant de relier les données énergétiques issues des calculs ab initio aux propriétés thermodynamiques et cinétiques d'une surface de PuO? en interaction avec H?O et O?. Dans une première partie, le.a stagiaire développera en Python une approche de Monte Carlo grand canonique afin d'étudier l'équilibre thermodynamique de la surface. Les échanges de matière avec des réservoirs de H?O et d'O? seront décrits à travers leurs potentiels chimiques. Les simulations permettront d'étudier la population des différentes configurations de surface en fonction des conditions thermodynamiques et d'identifier les domaines de stabilité des espèces adsorbées. L'objectif sera notamment de dépasser une comparaison limitée aux seules configurations d'énergie minimale en prenant explicitement en compte l'échantillonnage statistique des états accessibles à température finie. Dans une seconde partie, une approche de Monte Carlo cinétique sera mise en œuvre afin de décrire l'évolution temporelle de la surface à partir des processus élémentaires et des données énergétiques disponibles. Cette approche permettra d'étudier la compétition entre les différents mécanismes d'adsorption, de désorption et de transformation de la surface, ainsi que leur dépendance aux conditions extérieures. Le.a stagiare pourra pour cela s'appuyer sur des codes développés au laboratoire et ayant déjà fait leurs preuves dans des problématiques similaires. Le stage permettra ainsi d'acquérir des compétences à l'interface entre modélisation atomistique, physique statistique, méthodes Monte Carlo et programmation scientifique. Références : - G. Jomard, F. Bottin, G. Geneste, Journal of Nuclear Materials 451, 28 (2014). - G. Wang, E. R. Batista, P. Yang, Applied Sciences 10, 4655 (2020). - J. Chen, J. Tang, P. Liu, R. Qiu, Surface Science 745, 122482 (2024). Conformément aux engagements pris par le CEA en faveur de l'intégration des personnes handicapées, cet emploi est ouvert à toutes et à tous. Le CEA propose des aménagements et/ou des possibilités d'organisation pour l’inclusion des travailleurs handicapés. Participant à la protection nationale, une enquête administrative est réalisée pour tous les collaborateurs du CEA afin d'assurer l'intégrité et la sécurité de la nation.