Post-doctorat - Corrélations électroniques, couplage spin-orbite et magnétisme dans PuO2

Matériaux, physique du solide Post-doctorat - Corrélations électroniques, couplage spin-orbite et magnétisme dans PuO2 - H/F La modélisation ab initio du dioxyde de plutonium PuO? constitue un défi majeur en raison du caractère fortement corrélé des électrons 5f, de l'importance des effets relativistes et de la complexité de son ordre magnétique. Les approches DFT+U sont aujourd'hui largement utilisées pour décrire les propriétés du matériau et constituent la méthodologie actuellement employée au laboratoire pour l'étude de ses défauts et de ses surfaces. Cependant, la prise en compte explicite du couplage spin-orbite (SOC) et du magnétisme non colinéaire (NC) est susceptible de modifier la structure électronique et les propriétés énergétiques calculées. Une évaluation systématique de ces effets est donc nécessaire pour quantifier la robustesse des prédictions obtenues en DFT+U et déterminer leur influence sur les propriétés du matériau volumique, la formation des défauts et la stabilité des surfaces. 2 ans + 2 x 1an renouvelables L'objectif du projet est d'établir une comparaison systématique entre l'approche DFT+U actuellement utilisée au laboratoire et une description plus complète intégrant simultanément les corrélations électroniques (+U), le couplage spin-orbite (+SOC) et le magnétisme non colinéaire (+NC). L'étude sera menée avec le code ABINIT, qui permet de réaliser des simulations dans le cadre DFT+U+SOC+NC. Une première étape sera consacrée au PuO? volumique. Les différentes descriptions électroniques et magnétiques seront comparées afin de quantifier l'influence respective de +U, +SOC et +NC sur les propriétés structurales, énergétiques et électroniques du matériau. Cette étape permettra également d'établir un protocole de calcul robuste avant son application à des systèmes de plus grande taille. La méthodologie sera ensuite appliquée à des défauts ponctuels, en particulier aux défauts liés à la stœchiométrie en oxygène, puis aux principales surfaces de PuO?. L'objectif sera de déterminer dans quelle mesure l'introduction du couplage spin-orbite et du magnétisme non colinéaire modifie les énergies relatives obtenues avec l'approche DFT+U utilisée actuellement : énergies de formation des défauts, stabilité relative des terminaisons de surface et propriétés électroniques locales. En complément, des fonctionnelles hybrides pourront être utilisées sur des systèmes de référence afin de disposer d'un niveau supplémentaire de comparaison pour la description de la structure électronique. L'objectif final sera d'établir une hiérarchie quantitative des différents niveaux de théorie et de proposer une stratégie de calcul adaptée aux études futures du PuO?, en conciliant précision physique et coût numérique. Références : - G. Jomard, F. Bottin, Physical Review B 84, 195469 (2011). - J. T. Pegg, A. E. Shields, M. T. Storr, D. O. Scanlon, N. H. de Leeuw, Journal of Physical Chemistry C 123, 356 (2019). - M. J. Verstraete et al., Journal of Chemical Physics 163, 164126 (2025). Conformément aux engagements pris par le CEA en faveur de l'intégration des personnes handicapées, cet emploi est ouvert à toutes et à tous. Le CEA propose des aménagements et/ou des possibilités d'organisation pour l’inclusion des travailleurs handicapés. Participant à la protection nationale, une enquête administrative est réalisée pour tous les collaborateurs du CEA afin d'assurer l'intégrité et la sécurité de la nation.