Optimisation des décharges à barrière diélectrique pour une synthèse plasma-catalytique durable de l'ammoniac

La synthèse industrielle de l'ammoniac (NH₃), principalement réalisée via le procédé Haber-Bosch, est un pilier de l'agriculture moderne et de l'industrie chimique. Cependant, ce procédé, responsable de 1 à 2 % de la consommation énergétique mondiale et d'une part significative des émissions de CO₂, pose un défi majeur dans le contexte de la transition écologique. Les plasmas non thermiques, couplés à des catalyseurs hétérogènes, émergent comme une alternative prometteuse pour une production décentralisée et durable, compatible avec l'utilisation d'énergies renouvelables intermittentes. Pourtant, leur efficacité reste limitée par une compréhension incomplète des mécanismes physiques et chimiques régissant les interactions entre le plasma et les surfaces catalytiques. Cette thèse, co-dirigée par Nicolas Naudé (Université de Toulouse, LAPLACE, France) et Tomas Hoder (INP Greifswald, Allemagne), propose d'étudier les régimes de décharge dans les réacteurs à barrière diélectrique (DBD) pour optimiser la synthèse plasma-catalytique de NH₃. Les décharges DBD, selon qu'elles opèrent en mode filamentaire ou diffus (APTD), présentent des propriétés radicalement différentes en termes de génération d'espèces réactives, de distribution d'énergie et d'interaction avec les catalyseurs. L'objectif est d'élucider, par une approche combinant diagnostics expérimentaux avancés et modélisation numérique, comment ces régimes influencent la chimie du plasma et l'efficacité de la synthèse. Le travail s'articulera autour de trois axes principaux. Premièrement, une caractérisation fine des régimes de décharge sera menée dans des mélanges N₂/H₂, en fonction des paramètres opératoires (forme d'onde, fréquence, amplitude, débit gazeux). Un réacteur DBD équipé d'une électrode segmentée, développée au LAPLACE, permettra des mesures à haute résolution spatio-temporelle des courants locaux, des champs électriques et des densités de puissance. Ces données seront corrélées à la production d'espèces clés (N, H, NHₓ) via des diagnostics TALIF et FTIR. Deuxièmement, l'impact des surfaces catalytiques (Ru, Ni, Cu) sur la physique de la décharge et la chimie du plasma sera analysé. Leur influence sur la génération d'électrons germes, la morphologie de la décharge et les mécanismes de surface (adsorption, dissociation, hydrogénation) sera étudiée en détail. Des modèles 0D/1D/2D, incluant une description fine de la chimie plasma et des interactions surface, seront développés pour interpréter les résultats expérimentaux et identifier les conditions optimales. Enfin, l'optimisation des conditions plasma-catalytiques visera à maximiser le rendement énergétique (objectif : 100–200 gNH₃/kWh), seuil nécessaire pour rivaliser avec le procédé Haber-Bosch. Des configurations innovantes, comme des réacteurs multi-étages ou des lits garnis de catalyseurs, seront explorées pour exploiter les synergies entre les régimes diffus et filamentaires. Ce projet bénéficiera d'un environnement scientifique international, avec des collaborations étroites avec des experts en catalyse (LIKAT Rostock) et en diagnostics laser (Université Masaryk). Le·a doctorant·e aura accès à des plateformes expérimentales de pointe (réacteurs DBD instrumentés, spectroscopie laser, outils de modélisation COMSOL/MATLAB) et à un réseau collaboratif dynamique. École doctorale : GEETS - Génie Electrique Electronique,Télécommunications et Santé : du système au nanosystème Direction : Nicolas NAUDE Financement : MSCA COFUND BEST